Виктора Косых нашли на «Мосфильме», где работал его отец — актёр Иван Косых. За спиной Виктора к этому времени было уже несколько кинокартин, в том числе «Добро пожаловать, или Посторонним вход воспрещён», «Звонят, откройте дверь», «Мимо окон идут поезда». Кстати, отец юного актера сыграл в "Неуловимых" одного из "бурнашей".

На роль Ксанки авторы фильма искали актрису с хорошей спортивной подготовкой, похожую на мальчика, которая могла бы остановить на лету самолет. Валю Курдюкову нашли в спортшколе, где она занималась многоборьем и была кандидатом в мастера спорта по спортивной гимнастике. Причем, первоначально Кеосаян хотел, чтобы зрители считали Ксанку мальчиком, а потом, во время купания в реке, этот обман должен был раскрыться. Но в процессе съёмок отказался от этой идеи.

Михаила Метелкина предложил на роль Валерки Виктор Косых. Они вместе снимались в фильмах «Звонят, откройте дверь» (1965) и «Мимо окон идут поезда» (1965). Михаил пришел на пробы, но сразу его не утвердили из-за маленького роста. Тогда отец стал каждый день кормить его морковью, и мальчик подрос за два месяца на семь сантиметров! Тогда его утвердили. Кроме Метелкина на роль пробовался актер Валерий Носик, но он выглядел старше, чем нужно было для фильма.

Чтобы найти Цыганенка-Яшку, авторам фильма пришлось посмотреть более 8000 детей по всей стране! Васю Васильева нашли во Владимирской области, где мальчик жил вместе с тринадцатью братьями и сестрами. Вася родился и жил в настоящем цыганском таборе, был очень талантлив, пел, танцевал и умел держаться в седле. Кроме того, он неплохо учился, несмотря на то, что с 12 лет уже начал работать на ткацкой фабрике.